นอกจากทรงเป็นนักบริหารทางการเกษตรที่ประสบความสำเร็จแล้ว ยังทรงมีความสามารถพิเศษทางด้านการประพันธ์คำร้องและทำนองเพลง

ผลงานที่สำคัญที่สุดคือ การถวายงานด้านการประพันธ์เนื้อร้องประกอบทำนองเพลงพระราชนิพนธ์อันดับแรก แสงเทียน ใน พระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร ตั้งแต่ครั้งยังทรงดำรงพระยศเป็น “สมเด็จพระเจ้าน้องยาเธอ เจ้าฟ้าภูมิพลอดุลยเดช” ซึ่งท่านจักรได้ทรงเริ่มประพันธ์คำร้องถวายตั้งแต่ครั้งนั้น และยังได้ทรงประพันธ์คำร้องถวายอีก 28 เพลง เช่น ยามเย็น, สายฝน, เทวาพาคู่ฝัน, แก้วตาขวัญใจ, ลมหนาว, แสงเดือน, พรปีใหม่ ฯลฯ

นอกจากนั้นยังได้ทรงประพันธ์คำร้องและทำนองให้แก่วงดนตรีสุนทราภรณ์ไว้อีกเกือบ 100 เพลง ซึ่งล้วนได้รับความนิยมอย่างกว้างขวาง เช่น ชะตาฟ้า, เกาะสวรรค์, กล่อมสาวงาม, จากรัก, รำวงชาวทะเล, ฝากรัก, เธอนะเธอ, เสี่ยงรัก, ร่มเกล้า, รำวงเกษตร, มาร์ชเกษตรศาสตร์, จุฬาบันเทิง, จุฬาแซมบ้า ฯลฯ

เมื่อครั้งดำรงตำแหน่งรองอธิการบดีมหาวิทยาลัยเกษตรศาสตร์ ได้ทรงริเริ่มก่อตั้งวงดนตรี KU Band ประจำมหาวิทยาลัยวงแรกของประเทศไทยด้วย

เพลงเด่นอื่น ๆ เช่น นันทาเทวี ในอุปรากร "นันทาเทวี" ของ พระเจ้าวรวงศ์เธอ พระองค์เจ้าภาณุพันธุ์ยุคล คณะอัศวินการละคร และ ร่มเกล้า ในภาพยนตร์ "เงิน เงิน เงิน" ของ พระเจ้าวรวงศ์เธอ พระองค์เจ้าอนุสรมงคลการ ละโว้ภาพยนตร์ เป็นต้น